刘雅红教授团队在催化环境中四环素类抗生素残留降解的研究中取得新进展

03.02.2023  18:05

  近日,我校兽医学院、国家兽医微生物耐药性风险评估实验室、岭南现代农业科学与技术广东省实验室和广东省兽药研制与安全评价重点实验室刘雅红教授团队在环境工程学领域一区Top期刊Chemical Engineering Journal(IF=16.744)在线发表了题为“An antibiotic-destructase-activated Fenton-like catalyst for synergistic removal of tetracycline residues from aquatic environment”(https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.141576)的研究长文。该研究基于前期团队发现的四环素类抗生素降解酶TET(X4),设计并合成了一种由铜基有机金属框架(MOF)负载的复合催化体系TM,并深入研究了TM中四环素类抗生素降解酶TET(X)通过催化四环素单加氧反应灭活四环素同时产生双氧水进一步激活MOF通过类芬顿反应产生活性氧增加四环素的降解效率的协同机制。这是该团队自2019年在Nature Microbiology发现TET(X4)以来,持续在该领域发表多篇高水平论文后(Nature Communications,2020; Genome Medicine, 2020; Science of the Total Environment, 2021,2022)的又一重要研究成果。

  四环素类抗生素被广泛应用于临床诊疗与农业生产中,是所有抗生素种类中生产与消耗量最大的抗生素之一,其残留对生态安全与公共卫生体系会造成极大威胁,因此开发绿色高效的四环素残留净化技术具有重大的研究价值与应用前景。本研究首先针对团队前期研究中发现的新型四环素类抗生素降解酶TET(X)进行功能表征,发现其作为一种黄素单加氧酶能够在催化单加氧反应的同时通过分解FAD-OOH产生双氧水,基于这一特性,将其负载于一种铜基MOF,能够特异性地响应TET(X)产生的双氧水通过类芬顿催化产生活性氧协同TET(X)降解四环素。进一步的研究表征了新型复合催化体系TM响应四环素生成超氧根离子与羟基自由基等活性氧分子的水平,并研究了其在包括湖水、养殖废水、尿液及制药废水等环境水体中的四环素原位降解性能。使用响应面分析法发现了环境pH与环境温度对TM介导的四环素降解具有显著影响。这可能由于TET(X)介导的单加氧反应是启动TM级联催化的关键步骤,而作为一种酶,TET(X)的活性可能在一定程度上受到环境pH与温度的影响。最后研究还通过高分辨QTOF技术分析了TM降解四环素的中间产物,并据此推断了四条可能的降解路径。

  华南农业大学兽医学院博士后任昊和深圳湾实验室潘远伟博士为该研究论文的共同第一作者,华南农业大学兽医学院孙坚教授和广东工业大学安太成教授为本论文的共同通讯作者。相关研究获得了“广东省基础与应用基础研究重大项目”(项目编号:2020B0301030007)、 “创新研究群体项目”(项目编号:32121004)、 “广东省珠江人才计划本土创新科研团队项目”(项目编号:2019BT02N054)和“广东岭南现代农业实验室项目” (项目编号:NT2021006)等的资助。


文图/兽医学院