化学学院刘江教授/兰亚乾教授团队在化学顶级期刊《Journal of the American Chemical Society》上发表重要研究成果

近日，我校化学学院刘江教授/兰亚乾教授团队在光电催化领域取得了重要研究进展，在国际顶级期刊《Journal of the American Chemical Society》上发表题为“Achieving High-Efficient Photoelectrocatalytic Degradation of 4-Chlorophenol via Functional Reformation of Titanium-Oxo Clusters”的研究论文。我校是该论文的第一完成单位，论文第一作者为我校化学学院博士研究生刘菁菁和孙胜男，刘江教授和兰亚乾教授是该论文通讯作者。该研究受到了国家自然科学基金项目的支持。

水体污染已被公认为21世纪最突出的全球环境恶化问题之一。特别是含有难降解有机污染物(如酚类化合物)的废水直接排放到环境中，对人类健康构成严重威胁。4-氯酚(4-CP)是一种应用广泛但难降解的酚类有机化合物，已被列为废水中优先处理的难降解污染物之一。目前，传统的水体净化技术往往存在一些缺陷：降解周期长、能耗高。因此，迫切需要开发更高效、可持续的技术，实现废水的高效处理和综合利用。

光电催化（PEC）技术被认为是有效去除废水中难降解污染物的一种有前景和可持续发展的技术。PEC技术理论上可以通过全反应，即阳极有机污染物降解和阴极废水还原H2相结合，同时实现污染物降解和清洁能源生产。此外，如果一种材料可以同时作为阳极和阴极催化剂来完成这一全反应，在降低催化成本和简化电解装置方面将更有吸引力。然而，这种PEC全反应催化剂的设计和合成仍然是一个巨大的挑战。

基于此，兰亚乾团队设计合成了三种分别由单功能化配体(Ac或Fc)和双功能化配体(Ac和Fc)修饰的钛氧簇，即Ti10Ac6, Ti10Fc8和Ti12Fc2Ac4，成功将其作为光阳极和阴极催化剂，实现PEC降解有机污染物4-CP协同废水到H2转化的高效串联反应。

研究发现，三种钛氧簇在该反应过程中均表现出较高的PEC活性和4-CP的催化降解效率。尤其是具有较高的电荷分离和转移效率的Ti12Fc2Ac4，在该反应过程中表现出更加优异的PEC降解效率(超过99%)和H2产率（568.86 μmol）。值得注意的是，研究团队通过电子顺磁共振(EPR)光谱鉴定了PEC降解4-CP反应中的主要活性氧化物种（–OH和空穴）。还通过高效液相色谱 (HPLC) 以及液质(LC-MS)对该降解过程进行监测，准确确定了不同反应中间体的产生，进而有效地提出了难降解有机污染物4-CP的PEC降解机理及其反应途径。这一工作为光电催化技术降解水中有机污染物提供了新的研究思路和途径。

论文链接： https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c11509

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